CV：梶 裕貴
「ソロモンの笛」に認められて二代目〝悪魔くん〟となる。知識欲が旺盛で、「千年王国研究所」に持ち込まれるさまざまな怪事件の謎を解明する。悪魔に育てられた過去があり、人の心を理解する事が苦手で、メフィスト3世との間に埋まらない溝がある。
CV：古川 登志夫
悪魔の父と人間の母を持つ。魔力は弱いが、悪魔くんの魔法陣の力を借りて戦う。悪魔くんのバディとして、「千年王国研究所」では主に家事全般と接客、経理などを担当。
CV：白石 涼子
悪魔くんとメフィスト 3 世が活動する「千年王国研究所」の建物の大家さんであり、映画館「神調布オデオン座」のオーナー。行方不明の夫の帰りを待ちながら、一人で娘を育てている。
CV：花守 ゆみり
さなえの一人娘。ちゅーすけという名の猫を飼っている。
CV：ファイルーズあい
人間の女性の姿をして悪魔くんの前に現れる悪魔。その能力は未知数。悪魔くんからの依頼を受け行動することもあるが、実は狙っているのは悪魔くんの…？
CV：藤井 ゆきよ
身の回りで怪しい出来事が起こり、「千年王国研究所」に依頼をしに来た女子大生。
CV：三田 ゆう子
先代の悪魔くん。かつて、悪魔を従わせる力を持つ「ソロモンの笛」を悪魔と人間の心をつなぐために吹き、メフィスト2世たち十二使徒とともに、人の世に不幸をもたらす悪魔と戦った。
CV：古川 登志夫
悪魔。かつて、初代悪魔くん・埋れ木真吾とともに人の世に不幸をもたらす悪い悪魔と戦った。今は息子であるメフィスト 3 世、妻のエツ子と温かい家庭を築いている。
CV：柳沢 三千代
初代悪魔くん・埋れ木真吾の妹で、メフィスト 2 世の妻。
CV：屋良有作
悪魔の中の悪魔――そう呼ばれているが、その存在は謎。
CV：下野 紘
赤い羽根を持つ謎の存在。悪魔くんの幼少期に関係があるらしいが...。
